電化學沉積制備單原子催化劑的普適性方法
近日,中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團隊發展出了一套利用電化學沉積制備單原子催化劑的普適性方法,利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑,覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關成果發表在《自然·通訊》上。發展對襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。研究人員在電化學三電極體系下進行電化學沉積,并通過陰極沉積和陽極沉積獲得了兩種Ir1/Co(OH)2單原子催化劑。此外,研究人員又探究了沉積條件(前驅體濃度、沉積圈數和沉積速率)對單原子形成的影響,發現當金屬的負載量低于某一限度時,可以獲得單原子;高于這一限度時則有金屬團簇或顆粒形成,這一變化類似于液相中晶體生長中的成核過程(圖1)。電化學沉積制備單原子的機理研究。(a)陰極沉積示意圖;(b)陽極沉積示意圖;(c)在陰極沉積中,前驅體濃度、沉積量和單原子形成的關系;(d)在陽極沉積中,前驅體濃度、沉積量和單原子形成的關系。為了證明該方法的普適性,研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑,并且對所制備的單原子催化劑的結構表征后發現,陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結構,這為其在不同催化反應中的應用提供了可能。研究人員還對所得單原子催化劑在電催化水分解反應中的性能進行了探究。實驗結果表明,陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應中表現出了優異的性能,同時,陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應中也表現出了良好的性能。該制備單原子催化劑的普適性方法不僅為單原子催化領域注入了新的活力,而且為今后系統性研究催化劑結構和性能之間的關系提供了新的思路。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6.pdf詳細閱讀:http://news.ustc.edu.cn/2020/0313/c15884a414545/page.htm
中國科學技術大學
2021-04-10