本發明公開了一種核殼結構顆粒材料的制備方法,首先選擇等電位點差異較大而且分別為納米級和微米級粒度的兩種顆粒分別做為介層材料和核體材料,使兩種顆粒在水溶液中通過靜電自組裝形成核-介層復合顆粒骨架,然后在核-介層復合顆粒表面生成殼層,最后研磨并篩分得到從內至外為核-介層-殼層結構的核殼結構顆粒材料。該制備方法在核殼結構中引入納米介層,克服了原本的核殼結構顆粒材料的核體和殼層結合強度不高,或者直接結合生成副產物的問題,達到可控制備高性能顆粒材料的目的。