近日，我校潔凈能源與技術(shù)團(tuán)隊(duì)在選擇性催化氧化研究方面取得系列重要進(jìn)展，相關(guān)成果分別發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》《綠色化學(xué)》《化學(xué)工程》等化學(xué)化工類頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊上。

在選擇性催化氧化過(guò)程中，反應(yīng)中間體的性質(zhì)調(diào)控發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，如何精準(zhǔn)地定向調(diào)控反應(yīng)中間體的性質(zhì)是目前此領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)之一。鑒于此，該團(tuán)隊(duì)系列工作圍繞選擇性催化氧化體系面臨的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題開(kāi)展了深入研究，旨在通過(guò)催化劑結(jié)構(gòu)的強(qiáng)化設(shè)計(jì)、工藝流程的強(qiáng)化集成、反應(yīng)機(jī)制的強(qiáng)化分析以及定向調(diào)控，為開(kāi)發(fā)高效的選擇性催化氧化催化劑提供理論依據(jù)和實(shí)際借鑒。

在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來(lái)釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實(shí)現(xiàn)貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時(shí)還能提高羥基酸的選擇性。該工作通過(guò)一種簡(jiǎn)易綠色的水熱晶化法，制備了具有抗浸出性能的羥基磷灰石固載的單原子Pt催化劑（Pt1/HAP），其促進(jìn)含氧中間體C-H鍵的活化，同時(shí)促進(jìn)了C=O鍵的快速脫附，防止C-C鍵斷裂副反應(yīng)的發(fā)生，實(shí)現(xiàn)了多元醇氧化體系的高效穩(wěn)定轉(zhuǎn)化。

針對(duì)甘油綠色氧化制備甘油酸過(guò)程中選擇性氧化產(chǎn)物在高溫下容易分解和縮合的問(wèn)題，科研人員采用工藝過(guò)程強(qiáng)化集成的思路，通過(guò)對(duì)真空分壁柱的選擇性集成，在低于產(chǎn)品分解溫度的條件下實(shí)現(xiàn)產(chǎn)品的高純分離，并提出了一種新的甘油-GLA過(guò)程(稱為VDG過(guò)程)。與傳統(tǒng)的甘油- GLA工藝相比，VDG工藝的能源效率提高了61.3%，總生產(chǎn)成本降低了47.9%。此外，多尺度生命周期評(píng)價(jià)明顯表明，VDG工藝的溫室氣體排放、不可再生能源需求和廢水產(chǎn)生性能分別比常規(guī)工藝低約5.0倍、1.6倍和9.5倍。研究結(jié)果對(duì)設(shè)計(jì)高效的生物質(zhì)多元醇轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品具有重要的指導(dǎo)意義。

在關(guān)于分布式制氫體系中富氫氣氛下CO選擇性氧化的研究中，科研人員對(duì)反應(yīng)吸附物種進(jìn)行了分解，首先通過(guò)FeOx的引入實(shí)現(xiàn)了競(jìng)爭(zhēng)吸附的分離，實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)機(jī)理的改進(jìn)，隨后利用堿金屬離子對(duì)不同吸附物種的影響程度不同，定向地調(diào)控了CO和H2在反應(yīng)過(guò)程中的吸附狀態(tài)，最終實(shí)現(xiàn)低成本、高選擇性、寬溫區(qū)的貴金屬CO-PROX催化劑的制備。該研究工作對(duì)分布式制氫體系中CO選擇性氧化體系中高效廉價(jià)催化劑的設(shè)計(jì)具有一定的指導(dǎo)意義。

以上三項(xiàng)研究成果分別以《用于選擇性多元醇氧化催化劑穩(wěn)定性強(qiáng)化的PO43-配位新策略》（閆昊博士后為第一作者）、《通過(guò)整合減壓隔壁塔生產(chǎn)甘油酸：概念過(guò)程設(shè)計(jì)和技術(shù)經(jīng)濟(jì)環(huán)境分析》（周鑫博士后為第一作者）、《Pt催化劑上Fe和K對(duì)反應(yīng)物吸附調(diào)節(jié)以實(shí)現(xiàn)實(shí)際條件下CO的高效選擇性氧化》（曹建琳博士為第一作者）為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）、《綠色化學(xué)》（Green Chemistry）、《化學(xué)工程》（Chemical Engineering Journal）上，中國(guó)石油大學(xué)（華東）為第一署名單位。

目前，傳統(tǒng)化工行業(yè)中存在著常規(guī)產(chǎn)品產(chǎn)能過(guò)剩、高端化工產(chǎn)品產(chǎn)能不足的發(fā)展瓶頸，山東省化工產(chǎn)業(yè)“十四五”發(fā)展規(guī)劃要求推動(dòng)化工過(guò)程的“高端化、綠色化和連續(xù)化”。以上含氧高端化學(xué)品合成、分布式制氫體系中CO選擇性氧化等高端化工技術(shù)成果，為服務(wù)山東省新舊動(dòng)能轉(zhuǎn)換發(fā)展戰(zhàn)略，對(duì)接綠色化工、新能源新材料“十強(qiáng)產(chǎn)業(yè)”提供了有力支撐。

潔凈能源與技術(shù)團(tuán)隊(duì)以高端化工、氫能為研究特色，聚焦國(guó)內(nèi)外學(xué)科前沿，對(duì)接綠色化工、新能源新材料產(chǎn)業(yè)，利用催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究方法進(jìn)行綠色化工新材料與新過(guò)程開(kāi)發(fā)。自2020年來(lái)團(tuán)隊(duì)承擔(dān)山東能源集團(tuán)科技計(jì)劃重大項(xiàng)目、中國(guó)石油煉化國(guó)際合作、服務(wù)山東重點(diǎn)建設(shè)項(xiàng)目等課題10余項(xiàng)。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Nat. Comm.、Eng. Environ. Sci.等期刊發(fā)表SCI論文300余篇，其中以中國(guó)石油大學(xué)（華東）為第一單位發(fā)表T0論文12篇；在國(guó)際和國(guó)內(nèi)會(huì)議進(jìn)行大會(huì)邀請(qǐng)報(bào)告等300余次。團(tuán)隊(duì)與歐洲工業(yè)界廣泛合作，指導(dǎo)INEOS等企業(yè)順利完成聚氯乙烯單體生產(chǎn)、基于碳酸鹽循環(huán)的二氧化碳捕集、廢聚合物及生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制燃油等項(xiàng)目工業(yè)化。