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一種利用壓力來(lái)調(diào)控貴金屬納米材料晶相含量的新策略

自然界中，貴金屬金（Au）的塊體只能以其熱力學(xué)穩(wěn)定結(jié)構(gòu)面心立方(fcc)相存在。只有在納米尺度，利用濕法化學(xué)合成方法，人們才能獲得具有獨(dú)特光學(xué)性質(zhì)的，密排六方hcp-4H結(jié)構(gòu)的Au納米材料。雖然通過(guò)配體交換或外延生長(zhǎng)貴金屬的方式，可以在溶液中誘導(dǎo)4H相的Au變?yōu)閒cc結(jié)構(gòu)，獲得更多的結(jié)構(gòu)信息。但是，具體的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和相轉(zhuǎn)變過(guò)程仍然無(wú)法確定。本工作利用金剛石對(duì)頂砧（DAC）技術(shù)對(duì)4H相的Au納米材料進(jìn)行研究，探索其結(jié)構(gòu)和相變過(guò)程，達(dá)到高壓貴金屬相工程的目的。? 高壓X射線衍射表明，壓力在1.2 – 26.1 GPa之間，Au的4H結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閒cc相。同時(shí)，該過(guò)程的不可逆性使得貴金屬高壓相工程成為了可能。即通過(guò)控制最高壓力，獲得不同4H/fcc相含量的Au納米材料。同時(shí)，相比純4H相的Au納米帶，具有4H與fcc相交替多相結(jié)構(gòu)的4H/fcc Au納米棒更容易發(fā)生高壓相變。這主要是由于4H/fcc多相Au納米棒中大量相邊界提供的相變成核位點(diǎn)，可以促進(jìn)4H-fcc的相變過(guò)程。此外，課題組通過(guò)高分辨透射電子顯微技術(shù)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算的結(jié)合，首次觀測(cè)到了原子尺度的Au相變路徑。發(fā)現(xiàn)Au由4H-fcc的相變機(jī)理為（-112）4H晶面的整平，并伴隨著密堆積方向的改變。這與以往觀測(cè)到的金屬高壓hcp-fcc相的相變機(jī)制完全不同。該工作不僅對(duì)Au納米結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和相變提出了新的見(jiàn)解，而且提供了一種利用壓力來(lái)調(diào)控貴金屬納米材料晶相含量的新策略，該策略可用于研究基于晶相的催化、表面增強(qiáng)拉曼散射、波導(dǎo)、光熱療法、傳感、清潔能源等領(lǐng)域中。

南方科技大學(xué) 2021-04-13

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