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甲醇制烯烴(MTO)是最有希望替代傳統(tǒng)石油裂解制取烯烴路線的新興工藝,而MTOI藝的研究重點(diǎn)在于催化劑的開(kāi)發(fā)。本技術(shù)以甲醇制烯烴反應(yīng)為對(duì)象,開(kāi)展了SAPO-34分子篩催化劑的制備與性能評(píng)價(jià),并基于篩選確定的最優(yōu)催化劑,完成了甲醇制烯烴本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究,建立了與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)良好相容的本征動(dòng)力學(xué)模型。采用水熱法合成SAPO-34分子篩,晶化溫度為200℃,晶化時(shí)間為48h,動(dòng)態(tài)晶化。在一定的原料配方下,通過(guò)性能評(píng)價(jià)和XRD、SEM和TPD等表征相結(jié)合的方式,考察了雙模板劑配比、硅鋁比、磷鋁比對(duì)SAPO-34分子篩性能的影響。結(jié)果表明,在實(shí)驗(yàn)考察的雙模板劑配比范圍內(nèi)均能合成出SAPO-34分子篩,合成的分子篩具有相對(duì)最好的MTO催化性能,總低碳烯烴(乙烯+丙烯)收率達(dá)到87.7%。在雙模板劑下過(guò)低的硅鋁比會(huì)影響SAPO-34分子篩的晶相結(jié)構(gòu),導(dǎo)致SAPO-5混晶的生成,相對(duì)適宜的硅鋁比為0.4。磷鋁比影響分子篩合成的初始凝膠PH值,過(guò)高或過(guò)低均不利于SAPO-34分子篩MTO性能的提高,相對(duì)適宜磷鋁比為1.0。以原位合成法考察了La、Ce和Y三種稀土金屬離子對(duì)SAPO-34的改性作用。

還原劑是SCR煙氣脫硝必不可少的重要原料。位于大中城市及其近郊區(qū)的電廠（人口稠密區(qū)的脫硝設(shè)施）因安全性要求較高，均宜選用尿素作為還原劑。通過(guò)理論研究、實(shí)驗(yàn)室小型實(shí)驗(yàn)、中試、工業(yè)示范，開(kāi)發(fā)成功SCR脫硝尿素催化熱解技術(shù)。（1）提出了尿素催化熱解反應(yīng)的合理溫度區(qū)間；（2）研發(fā)出新型尿素?zé)峤鉅t；（3）開(kāi)發(fā)出物料及能量平衡計(jì)算軟件包。該成果獲北京市科技成果二等獎(jiǎng)。

針對(duì)燃煤電站鍋爐負(fù)荷變化大和各類(lèi)工業(yè)爐窯煙氣溫度波動(dòng)范圍寬的特點(diǎn)，研制出能適應(yīng)150~300度范圍的高效煙氣脫硝催化劑。（1）篩選得到了受表面硫酸根影響較小的活性組分，采用MoO3和Nb2O5等作為助劑改性催化劑，提升催化劑低溫脫硝活性。（2）研究發(fā)現(xiàn)了NH3、H2O對(duì)SO2對(duì)改性催化劑失活的促進(jìn)作用、失活原因，提出了催化劑抗水抗硫方法。

成果描述：利用簡(jiǎn)單鐵鹽與大環(huán)多胺形成配合物作為催化劑，催化非活性芳烴和含N雜芳烴的C-H活化直接芳基化反應(yīng)。首次實(shí)現(xiàn)了鐵催化的直接Suzuki偶聯(lián)，并且獲得了中等到較好的產(chǎn)率和很好的官能團(tuán)容忍性，并獲得了較好的選擇性。這個(gè)新型的鐵催化體系的發(fā)現(xiàn)，克服了之前類(lèi)似反應(yīng)底物需要前活化，需要使用用貴金屬作為催化劑的缺點(diǎn)。對(duì)于利用這一反應(yīng)體系有效地簡(jiǎn)化了合成步驟，且大大的提高了反應(yīng)的原子經(jīng)濟(jì)性，推動(dòng)了化學(xué)反應(yīng)綠色合成的發(fā)展，為其應(yīng)用于藥物合成提供了良好的基礎(chǔ)。市場(chǎng)前景分析：還處于實(shí)驗(yàn)室研制階段。與同類(lèi)成果相比的優(yōu)勢(shì)分析：1、反應(yīng)活性及選擇性的控制；2、大規(guī)模反應(yīng)條件的控制。 國(guó)際先進(jìn)。

成果描述：目前硝酸工業(yè)生產(chǎn)中氨氧化過(guò)程通常采用的鉑網(wǎng)催化劑，具有選擇性高、使用壽命長(zhǎng)、可回收再生等優(yōu)點(diǎn)。但鉑在高溫下易生成揮發(fā)性的PtO2造成鉑耗，是硝酸工業(yè)中除原料費(fèi)用外的最大成本消耗，成為硝酸行業(yè)發(fā)展的瓶頸。將鉑負(fù)載于載體上形成高分散的鉑催化劑，可在提高鉑催化劑的活性和增大催化劑比表面積的基礎(chǔ)上降低鉑的用量，是一條可能的解決硝酸行業(yè)瓶頸問(wèn)題的途徑。本成果利用光催化過(guò)程將鉑負(fù)載于光催化劑如二氧化鈦表面形成負(fù)載型催化劑，從而實(shí)現(xiàn)單質(zhì)金屬活性組分低用量高分散的負(fù)載，是一種可有效提高貴金屬催化活性降低貴金屬用量的方法。通過(guò)光催化法制備的Pt/TiO2催化劑，活化后可在二氧化鈦表面形成厚度為3 nm左右的鉑金屬薄膜。150-250 μm的Pt/TiO2催化劑，其鉑負(fù)載量為0.2 gPt/ gTiO2，比表面積可以達(dá)4.422 m2/ g。以該催化劑催化氨氧化反應(yīng)，能有效的降低反應(yīng)溫度，氨轉(zhuǎn)化率在600~700 oC即可達(dá)100 %，低于目前硝酸工業(yè)中氨氧化反應(yīng)溫度800~ 900 oC，也低于PtO2升華溫度850 oC。該催化劑經(jīng)400 h連續(xù)反應(yīng)，其鉑載量及催化活性均無(wú)降低，是一種可靠的氨氧化催化劑，具有工業(yè)應(yīng)用前景。市場(chǎng)前景分析：化工市場(chǎng)。與同類(lèi)成果相比的優(yōu)勢(shì)分析：1：鉑負(fù)載量為0.2 gPt/ gTiO2，比表面積可以達(dá)4.422 m2/ g； 2：反應(yīng)溫度區(qū)間為600~700 oC，氨轉(zhuǎn)化率可達(dá)100 %； 3：連續(xù)反應(yīng)400小時(shí)以上，催化劑性能無(wú)變化

還原劑是SCR煙氣脫硝必不可少的重要原料。位于大中城市及其近郊區(qū)的電廠（人口稠密區(qū)的脫硝設(shè)施）因安全性要求較高，均宜選用尿素作為還原劑。通過(guò)理論研究、實(shí)驗(yàn)室小型實(shí)驗(yàn)、中試、工業(yè)示范，開(kāi)發(fā)成功SCR脫硝尿素催化熱解技術(shù)。（1）提出了尿素催化熱解反應(yīng)的合理溫度區(qū)間；（2）研發(fā)出新型尿素?zé)峤鉅t；（3）開(kāi)發(fā)出物料及能量平衡計(jì)算軟件包。

針對(duì)燃煤電站鍋爐負(fù)荷變化大和各類(lèi)工業(yè)爐窯煙氣溫度波動(dòng)范圍寬的特點(diǎn)，研制出能適應(yīng)150~300度范圍的高效煙氣脫硝催化劑。（1）對(duì)以研究廣泛的過(guò)渡金屬元素為活性組分的氧化物及硫酸鹽催化劑進(jìn)行對(duì)比分析，篩選得到了受表面硫酸根影響較小的活性組分。（2）采用MoO3和Nb2O5等作為助劑改性催化劑，提升催化劑低溫脫硝活性。（3）研究發(fā)現(xiàn)了NH3、H2O對(duì)SO2對(duì)改性催化劑失活的促進(jìn)作用、失活原因，提出了催化劑抗水抗硫方法。?市場(chǎng)前景該成果已申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利：一種低溫 SCR 脫硝催化劑及其制備和應(yīng)用方法（專(zhuān)利申請(qǐng)?zhí)枺?2017100538963 ，已公開(kāi)）和一種中低溫 SCR 脫硝催化劑及其制備方法（專(zhuān)利申請(qǐng)?zhí)?01810028858.7 ，已公開(kāi)） 。

固相催化劑包括：固相生物催化劑（即固定化酶）   固相化學(xué)催化劑（固體酸、固體堿、固體金屬）  通過(guò)本課題組研究的專(zhuān)利技術(shù)，把企業(yè)生產(chǎn)中需要的成本較高的，或者是產(chǎn)生污染的催化劑固定在特殊的載體上，使催化反應(yīng)完成后實(shí)現(xiàn)催化劑的回收再利用。達(dá)到即節(jié)約成本又減少污染的目的。  項(xiàng)目?jī)?yōu)勢(shì)：固定化的催化劑能夠回收并重復(fù)使用。  技術(shù)水平：有專(zhuān)利技術(shù)和獨(dú)特的固定化載體作支撐，使該技術(shù)在國(guó)內(nèi)處于領(lǐng)先水平。

從簡(jiǎn)單烯烴出發(fā)高效、高選擇性地合成高價(jià)值化合物一直是有機(jī)化學(xué)工作者追求的目標(biāo)。在這一過(guò)程中，過(guò)渡金屬催化劑起到了重要的作用。傳統(tǒng)的烯烴官能團(tuán)化反應(yīng)一般可分為兩類(lèi)：極性過(guò)程或者自由基過(guò)程，二者有各自的優(yōu)勢(shì)和局限。如何通過(guò)設(shè)計(jì)新的催化過(guò)程，在一個(gè)反應(yīng)中融合上述兩種過(guò)程，取長(zhǎng)補(bǔ)短，是實(shí)現(xiàn)更加簡(jiǎn)潔、綠色合成的重要途徑。朱戎課題組提出利用鈷介導(dǎo)的自由基-極性交叉過(guò)程（Radical-Polar Crossover），在氫原子轉(zhuǎn)移（HAT）氫官能團(tuán)化反應(yīng)中初步實(shí)現(xiàn)了上述目標(biāo)。這一最新進(jìn)展發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上（Xiao-Le Zhou1, Fan Yang1, Han-Li Sun, Yun-Nian Yin, Wei-Ting Ye and Rong Zhu*. Cobalt-Catalyzed Intermolecular Hydrofunctionalization of Alkenes: Evidence for a Bimetallic Pathway. J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 7250.）。 第一過(guò)渡系金屬催化的HAT氫官能團(tuán)化反應(yīng)是一類(lèi)具有重要合成學(xué)意義的自由基反應(yīng)。研究在該體系中引入高價(jià)碘試劑作為雙電子基團(tuán)轉(zhuǎn)移氧化劑和親核試劑的前體，在鈷氫物種催化下，實(shí)現(xiàn)了自由基與極性過(guò)程互補(bǔ)融合的新反應(yīng)途徑。利用該方法在室溫下即可完成羧酸、酚、磺酰胺等各類(lèi)親核試劑對(duì)非活化和活化烯烴形式上的加成，從而以高官能團(tuán)兼容性，一步合成較為復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，具有潛在的重要應(yīng)用價(jià)值。他們進(jìn)一步通過(guò)細(xì)致的動(dòng)力學(xué)研究和控制實(shí)驗(yàn)，揭示了鈷配合物在催化循環(huán)中所扮演的多重角色，并提出反應(yīng)可能經(jīng)過(guò)雙金屬過(guò)程。該過(guò)程涉及到的關(guān)鍵中間體中包括一類(lèi)有機(jī)鈷配合物，這一發(fā)現(xiàn)有望為金屬催化自由基反應(yīng)中的配體調(diào)控提供新的思路。

針對(duì)燃煤電站鍋爐負(fù)荷變化大和各類(lèi)工業(yè)爐窯煙氣溫度波動(dòng)范圍寬的特點(diǎn)，研制出能適應(yīng)150~300度范圍的高效煙氣脫硝催化劑。 （1）對(duì)以研究廣泛的過(guò)渡金屬元素為活性組分的氧化物及硫酸鹽催化劑進(jìn)行對(duì)比分析，篩選得到了受表面硫酸根影響較小的活性組分。 （2）采用MoO3和Nb2O5等作為助劑改性催化劑，提升催化劑低溫脫硝活性。 （3）研究發(fā)現(xiàn)了NH3、H2O對(duì)SO2對(duì)改性催化劑失活的促進(jìn)作用、失活原因，提出了催化劑抗水抗硫方法。 該成果已申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利：一種低溫 SCR 脫硝催化劑及其制備和應(yīng)用方法（專(zhuān)利申請(qǐng)?zhí)枺?2017100538963 ，已公開(kāi)）和一種中低溫 SCR 脫硝催化劑及其制備方法（專(zhuān)利申請(qǐng)?zhí)?01810028858.7 ，已公開(kāi)） 。