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氫能源是高效的綠色能源，如何低廉高效的大規(guī)模生產(chǎn)是制約其應(yīng)用的一個關(guān)鍵因素。近年來，電解水制氫受到學(xué)術(shù)界廣泛關(guān)注，尋找廉價高效的非鉑電催化劑成為時下研究熱點。本項目分別采用輻射法及水熱法制備了鉬硫化物/碳納米復(fù)合材料,其催化析氫性能優(yōu)于商用Pt/C（20%Pt）催化劑，而且具有良好的催化穩(wěn)定性,適合大規(guī)模制備。

NOX是四大空氣污染物（NOX，NH3，SO2，NMVOCs）之一，它們不僅可以形成酸雨、光化學(xué)煙霧，還會嚴(yán)重?fù)p害人類的身體健康，所以消除NOx是人類急需解決的一個全球性問題。CH4是天然氣的主要成分，它儲量豐富，價格低，潔凈環(huán)保，并且已經(jīng)逐漸取代煤炭進行發(fā)電和供暖。CH4-SCR是目前主要的脫硝的方法之一，但是CH4的穩(wěn)定性和惰性是選擇性催化還原反應(yīng)過程中的一個重要難題。近幾十年來，過渡金屬特別是銦（In）被廣泛應(yīng)用在CH4-SCR反應(yīng)中，它的主要作用是對CH4進行有效的活化。為了提高CH4-SCR的活性，第二種過渡金屬,如Pd、Co和Ce，被引入進來，他們的主要作用是促進NO的氧化生成NO2。因此，制備優(yōu)異CH4-SCR活性的催化劑具有重要的意義。本發(fā)明涉及一種用于甲烷選擇性催化還原（CH4?SCR）分子篩催化劑及其合成方法，具體是雙金屬分子篩Cr?In/H?SSZ?13和Ru?In/H?SSZ?13的合成及在甲烷選擇性催化還原（CH4?SCR）中的應(yīng)用。通過浸漬方法合成，再經(jīng)過Ar焙燒，H2還原，O2氧化處理得到熱力學(xué)穩(wěn)定的雙金屬催化劑。在Cr?In或者Ru?In的協(xié)同作用下，在

氫能源是高效的綠色能源，如何低廉高效的大規(guī)模生產(chǎn)是制約其應(yīng)用的一個關(guān)鍵因素。近年來，電解水制氫受到學(xué)術(shù)界廣泛關(guān)注，尋找廉價高效的非鉑電催化劑成為時下研究熱點。本項目分別采用輻射法及水熱法制備了鉬硫化物/碳納米復(fù)合材料, 其催化析氫性能優(yōu)于商用Pt/C（20%Pt）催化劑，而且具有良好的催化穩(wěn)定性, 適合大規(guī)模制備。應(yīng)用范圍 本項目實現(xiàn)了低成本電催化析氫催化劑鉬硫化物/碳納米復(fù)合材料的制備，可取代貴金屬Pt/C催化劑，應(yīng)用于電催化析氫領(lǐng)域。研究成果可直接用于電解水制氫、氫燃料電池及相關(guān)電動設(shè)備。

項目成果/簡介:南開大學(xué)李偉課題組與宜賓天原集團股份有限公司、湖南新晃新中化工有限責(zé)任公司合作所開發(fā)的具有自主知識產(chǎn)權(quán)的新型低汞觸媒各項性能指標(biāo)完全符合低汞觸媒行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) HG/T4192-2011 要求，工業(yè)運行情況穩(wěn)定，在轉(zhuǎn)化率、選擇性及使用壽命上具有優(yōu)勢，且其制備方法創(chuàng)新，制備工藝簡單，綠色環(huán)保，已通過中國石化聯(lián)合會組織的技術(shù)鑒定，具備向行業(yè)內(nèi)進一步擴大推廣優(yōu)勢，在國內(nèi)處于領(lǐng)先水平。應(yīng)用范圍:本項目開發(fā)的低汞催化劑反應(yīng)轉(zhuǎn)化率，選擇性均達到 99%以上，使用壽命超過 8000 小時，活性組分氯化汞質(zhì)量百分含量 6%以下，在萬噸級 PVC 工業(yè)裝備上已裝填催化劑 100 余噸，生產(chǎn)出合格產(chǎn)品 10萬余噸，創(chuàng)造產(chǎn)值近 7 億元。該技術(shù)催化劑量產(chǎn)投資規(guī)模為 5000 萬。 基于本技術(shù)的產(chǎn)品表觀密度可達 40-100Kg/m3，具有質(zhì)輕、價廉，優(yōu)良的保溫隔熱和隔音性能；優(yōu)良的阻燃性能（可達 A 級或 B1 級）。本項目社會貢獻和經(jīng)濟效益在于優(yōu)質(zhì)的保溫材料是降低能耗改善大氣環(huán)境的重要環(huán)節(jié)，可以為減少城市霧霾作貢獻，需求量巨大，經(jīng)濟效益可觀。效益分析:選擇硅烷偶聯(lián)劑作為表面活性劑以及特殊金屬氯化物對煤質(zhì)炭進行預(yù)處理，使活性炭表面羥基官能團轉(zhuǎn)化為其他與特定金屬離子有強結(jié)合力的官能團，大幅提升活性組分負(fù)載牢固度，提高觸媒抗積碳能力，同時也有效提高了活性組分的分散性，并有效做到降低汞用量，降低助劑金屬用量，增強汞負(fù)載穩(wěn)定性，提高低汞觸媒活性及選擇性，延長低汞觸媒使用壽命。該制備方法簡便易行，適合工業(yè)化大生產(chǎn)的需求。

項目成果/簡介:福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院/能源與環(huán)境光催化國家重點實驗室創(chuàng)新團隊的研究論文“Molecular-level insights on the reactive facet of carbon nitride single crystals photocatalysing overall water splitting”在國際頂級刊物《Nature Catalysis》在線發(fā)表。 氫氣由于其能量密度高，燃燒后生成水清潔無污染，是未來能源的理想載體。太陽能光催化分解水制氫氣被認(rèn)為是獲取氫能源的理想途徑之一。開發(fā)高效廉價的光催化劑是光解水技術(shù)的核心。近年來，氮化碳光催化劑由于其制備工藝簡單，價格低廉，無毒無污染等優(yōu)點，受到了廣泛的關(guān)注。 該工作以具有高結(jié)晶度的氮化碳光催化劑polytriazine imides（PTI）單晶為模型，研究了其在光催化全解水反應(yīng)中的活性面。光催化全解水實驗表明，PTI的性能與其{10-10}/{0001}晶面的面積比呈近似線性關(guān)系，進一步證實了{10-10}晶面是光催化反應(yīng)的活性面。此外，{10-10}晶面比例最大的光催化劑在全解水中的產(chǎn)氫與產(chǎn)氧速率分別達到了１８６μmol／h和９１μmol／h，在３６５ｎｍ單色光照下的量子效率達到了８％，高于之前報道的結(jié)果。該論文從分子尺度上研究了氮化碳光催化劑的反應(yīng)活性面，為高性能氮化碳光催化劑的發(fā)展提供了重要的研究基礎(chǔ)。

本項目通過使用仿生概念，制備出一種新型的具有籠狀結(jié)構(gòu)的鉑催化劑。在該催化劑中，金屬鉑被包覆在有機物籠內(nèi)，反應(yīng)物可以自由進出籠內(nèi)外，在鉑的催化作用下合成有機硅化合物，金屬鉑被困于籠內(nèi)，可以有效地阻止團聚而失去活性，從而可以反復(fù)發(fā)揮其催化作用，使其同時具備高活性和高穩(wěn)定性。該新型催化劑在全世界第一次實現(xiàn)了鉑催化劑在多次循環(huán)使用后，依然保持其極高的催化活性。 有機硅產(chǎn)品的制備過程中，硅氫加成反應(yīng)是必不可少的一個環(huán)節(jié)，目前該反應(yīng)主要使用卡斯特催化劑進行催化，若替換為本項目所研發(fā)出的新型催化劑，催化效率將實現(xiàn)指數(shù)級的提高。對于三烷氧基硅烷同己烯制備己烷偶聯(lián)劑這一最常見的氫硅化反應(yīng)，如使用本項目所制備出的新型催化劑，其催化效率較卡斯特催化劑能夠提高1000倍以上。 該技術(shù)在國際上首次提出，目前已經(jīng)在國際頂級期刊《SCIENCE》上投稿并獲得了審稿人的好評，審稿人認(rèn)為該項目研究工作將很快在實際生產(chǎn)中得到應(yīng)用。同時，該項目正在開展進行相關(guān)專利申請工作。

南開大學(xué)李偉課題組與宜賓天原集團股份有限公司、湖南新晃新中化工有限責(zé)任公司合作所開發(fā)的具有自主知識產(chǎn)權(quán)的新型低汞觸媒各項性能指標(biāo)完全符合低汞觸媒行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) HG/T4192-2011 要求，工業(yè)運行情況穩(wěn)定，在轉(zhuǎn)化率、選擇性及使用壽命上具有優(yōu)勢，且其制備方法創(chuàng)新，制備工藝簡單，綠色環(huán)保，已通過中國石化聯(lián)合會組織的技術(shù)鑒定，具備向行業(yè)內(nèi)進一步擴大推廣優(yōu)勢，在國內(nèi)處于領(lǐng)先水平。

福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院/能源與環(huán)境光催化國家重點實驗室創(chuàng)新團隊的研究論文“Molecular-level insights on the reactive facet of carbon nitride single crystals photocatalysing overall water splitting”在國際頂級刊物《Nature Catalysis》在線發(fā)表。 氫氣由于其能量密度高，燃燒后生成水清潔無污染，是未來能源的理想載體。太陽能光催化分解水制氫氣被認(rèn)為是獲取氫能源的理想途徑之一。開發(fā)高效廉價的光催化劑是光解水技術(shù)的核心。近年來，氮化碳光催化劑由于其制備工藝簡單，價格低廉，無毒無污染等優(yōu)點，受到了廣泛的關(guān)注。 該工作以具有高結(jié)晶度的氮化碳光催化劑polytriazine imides（PTI）單晶為模型，研究了其在光催化全解水反應(yīng)中的活性面。光催化全解水實驗表明，PTI的性能與其{10-10}/{0001}晶面的面積比呈近似線性關(guān)系，進一步證實了{10-10}晶面是光催化反應(yīng)的活性面。此外，{10-10}晶面比例最大的光催化劑在全解水中的產(chǎn)氫與產(chǎn)氧速率分別達到了１８６μmol／h和９１μmol／h，在３６５ｎｍ單色光照下的量子效率達到了８％，高于之前報道的結(jié)果。該論文從分子尺度上研究了氮化碳光催化劑的反應(yīng)活性面，為高性能氮化碳光催化劑的發(fā)展提供了重要的研究基礎(chǔ)。

(1)以表面活性劑-高分子復(fù)合體系在溶液中形成的軟物質(zhì)團簇為模板，采用普通市售白熾燈為輻射源，在溫和條件制備納米鈀催化劑，已獲發(fā)明專利授權(quán)（授權(quán)號：ZL 201210262888.7）。(2)以表面活性劑為模板，采用普通市售白熾燈為輻射源，在溫和條件下獲得有良好光學(xué)性質(zhì)的鈀納米薄片材料。該制備方法條件溫和，制備得到的鈀納米薄片材料，發(fā)現(xiàn)在 340nm 附近出現(xiàn)等離子共振吸收峰，發(fā)明專利授權(quán)（專利號：ZL 201210210613.9）。(3)以六角相溶致液晶為軟模版，分別在避光和可見光的條件下獲得納米 Pd電催化劑，適合用于作電催化劑。此項工作生產(chǎn)周期短，產(chǎn)物均勻性好，易于規(guī)?；a(chǎn)。發(fā)明專利授權(quán)號：ZL 201210387737.4。(4)以表面活性劑-高分子復(fù)合體系為軟模板，利用乙醇為還原劑，采用簡易加熱方式，首次合成了多面體納米鈀材料。發(fā)明專利授權(quán)號:ZL 201210403633.8。(5)采用超聲波輻射技術(shù)，以表面活性劑-高分子復(fù)合體系構(gòu)筑為軟模板，獲得一種具有菊花狀納米鈀聚集體材料。