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本發(fā)明屬于金屬催化以及藥物化學(xué)應(yīng)用技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及芳基碳苷類(lèi)化合物的合成方法。碳苷是指碳苷鍵的環(huán)外氧原子被碳原子所取代的一類(lèi)化合物的總稱(chēng)，是自然界中存在非常廣泛的一類(lèi)含糖骨架，它廣發(fā)存在于多種天然產(chǎn)物和藥物分子中，相比于氧苷和氮苷，碳苷在生物體內(nèi)具有更好的酶穩(wěn)定性以及耐水解性，因此它們也成為了代替天然氧苷藥物的一個(gè)重要選擇。例如近年來(lái)，多家制藥公司發(fā)展的一系列治療二型糖尿病的SGLT2抑制劑，包括達(dá)格列凈，卡格列凈，依帕列凈等。此外，碳苷在天然產(chǎn)物中的存在也是非常廣發(fā)。早在1971年由Scheuer,P.J.教授課題組從夏威夷的軟體珊瑚中分離得到天然產(chǎn)物海葵毒素(圖1)，后來(lái)在其他海洋生物中也有發(fā)現(xiàn)，其全合成工作在1994年由哈佛大學(xué)化學(xué)系教授Y.Kishi的研究小組完成，這是一例發(fā)現(xiàn)的比較早的碳苷類(lèi)天然產(chǎn)物，也是迄今為止最為復(fù)雜的天然產(chǎn)物之一。此后，越來(lái)越多的含有碳苷的天然產(chǎn)物陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)，下圖列舉了1990年以后具有代表性的含有C-苷的天然產(chǎn)物(圖2)。本發(fā)明的目的在于無(wú)需提前制備芳基金屬試劑，首次利用了Pd催化的碳?xì)滏I活化策略，通過(guò)AQ(或其他導(dǎo)向基團(tuán))導(dǎo)向的C(sp2)-H活化

成果描述：催化燃燒是治理大氣污染氣體的方法，和火焰燃燒法比較，催化氧化法是一種更潔凈的治理大氣污染氣體的方法，特別適于處理量很大、氣體濃度較低的情況。甲烷催化燃燒與非催化燃燒相比,具有燃燒效率高、操作溫度低、氮氧化物和碳?xì)浠锱欧帕康汀h(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。因此，發(fā)展高效、低污染物排放的天然氣催化燃燒技術(shù)具有廣闊前景的方向。市場(chǎng)前景分析：應(yīng)用于石油化工、農(nóng)藥、印刷、涂料、電線(xiàn)加工等行業(yè)。與同類(lèi)成果相比的優(yōu)勢(shì)分析：試驗(yàn)結(jié)果顯示：金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑在催化燃燒中表現(xiàn)出良好的活性和穩(wěn)定性，系統(tǒng)進(jìn)行金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑在揮發(fā)性有機(jī)化合物廢氣中的催化作用研究，為其產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用提供基礎(chǔ)。

酚類(lèi)化合物是一種重要的化工原材料和中間體,廣泛應(yīng)用于纖維、塑料的合成,農(nóng)藥、醫(yī)藥的制備,以及香料、染料等其他生產(chǎn)領(lǐng)域。煤焦油中含有豐富的酚類(lèi)化合物,從中提取酚類(lèi)化合物具有重要的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。目前工業(yè)上比較成熟的分離方法是氫氧化鈉堿洗法,但整個(gè)過(guò)程消耗大量酸堿溶液,并且會(huì)產(chǎn)生含酚廢水需要后續(xù)處理。為了解決上述缺陷,采用新型非水相分離方法很有必要。本課題組發(fā)現(xiàn)并研究了一系列季銨鹽通過(guò)與酚類(lèi)化合物形成低共熔溶劑(deep eutectic solvents, DESs)分離油中的酚類(lèi)化合物,這種方法萃取效率高,萃取劑可以循環(huán)使用,萃取過(guò)程中不使用無(wú)機(jī)堿和酸,并且避免了含酚廢水的產(chǎn)生。針對(duì)目前使用的反萃劑乙醚具有易揮發(fā)和易爆炸等缺點(diǎn)、低共熔溶劑對(duì)中性油的夾帶以及缺少低共熔法萃取分離真實(shí)油酚混合物過(guò)程中酚類(lèi)化合物的變化規(guī)律等問(wèn)題,本技術(shù)著重考察了低共熔法分離油酚混合物過(guò)程中反萃劑的選擇、低共熔溶劑對(duì)中性油夾帶行為和中性油的脫除,以及低共熔法萃取分離真實(shí)煤焦油過(guò)程中不同酚類(lèi)化合物組成變化和物料守恒等。為低共熔法分離油酚混合物的工業(yè)應(yīng)用提供理論支持。TMAC相對(duì)ChCl萃取真實(shí)煤焦油中酚類(lèi)化合物的能力更強(qiáng),回收率更高,但會(huì)夾帶更多的中性油,且反萃劑更難去除；ChCl萃取酚中性油種類(lèi)較少,主要為萘,而TMAC萃取酚中性油除了萘還有大量其他種類(lèi)的中性油；使用季銨鹽萃取煤焦油中酚類(lèi)物質(zhì)的萃取率可以達(dá)到80%,低于模擬油酚混合物時(shí)的萃取率,這是由于煤焦油中多種芳環(huán)中性油與酚類(lèi)物質(zhì)間π-π鍵作用造成的；ChCl和TMAC在循環(huán)3次實(shí)驗(yàn)后基本特性保持不變,可以循環(huán)使用。

基于亞胺類(lèi)動(dòng)態(tài)共價(jià)反應(yīng)以及課題組對(duì)于組分動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)方面的前期研究基礎(chǔ)，對(duì)有機(jī)籠狀與環(huán)狀化合物自分類(lèi)組分動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)和動(dòng)態(tài)適應(yīng)性進(jìn)行了深入研究。該研究首先以?xún)煞N多胺（T、NON）和二醛（Py）構(gòu)成的三元混合體系為原料，考察其自分類(lèi)性能。理論上，各組分基元可以在體系中進(jìn)行隨機(jī)的結(jié)合，產(chǎn)生由單一或混合組分基元所構(gòu)成的多元復(fù)雜體系。因此，在最簡(jiǎn)單三元組分基元體系中（Py、T、NON），可能產(chǎn)生三種平衡態(tài)：1）Py與T或NON選擇性結(jié)合，產(chǎn)生Py3T2和Py2(NON)2的同質(zhì)自分類(lèi)（homo-self-sorting）結(jié)構(gòu)；2）Py與T和NON同時(shí)結(jié)合，產(chǎn)生一種特定的異質(zhì)自分類(lèi)（hetero-self-sorting）結(jié)構(gòu)；3）Py與T，NON的反應(yīng)不具備選擇性，進(jìn)而產(chǎn)生具有統(tǒng)計(jì)學(xué)分布的超復(fù)雜混合狀態(tài)。而實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該混合體系首先產(chǎn)生一系列的復(fù)雜中間體，隨后這些中間體有序的轉(zhuǎn)化為熱力學(xué)穩(wěn)定狀態(tài)，生成有機(jī)籠狀化合物和大環(huán)的同質(zhì)自分類(lèi)產(chǎn)物，即平衡態(tài)1進(jìn)一步將三元混合體系擴(kuò)展到更為復(fù)雜的四元體系，構(gòu)建出基于有機(jī)籠狀與環(huán)狀化合物的自分類(lèi)組分動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)。通過(guò)對(duì)組分基元的合理設(shè)計(jì)和選擇，該網(wǎng)絡(luò)能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)于環(huán)境變化由動(dòng)力學(xué)控制的亞穩(wěn)態(tài)到熱力學(xué)穩(wěn)定態(tài)的動(dòng)態(tài)自適應(yīng)過(guò)程：通過(guò)核磁共振對(duì)于各個(gè)組分分布的實(shí)時(shí)監(jiān)控，該混合體系在有機(jī)籠狀化合物（動(dòng)力學(xué)優(yōu)勢(shì)產(chǎn)物）的驅(qū)動(dòng)下首先經(jīng)歷具有失衡組分分布的亞穩(wěn)態(tài)；隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，亞穩(wěn)態(tài)產(chǎn)物的含量會(huì)逐漸減少，進(jìn)而最終達(dá)到處于相反的失衡組分分布的熱力學(xué)穩(wěn)定狀態(tài)。這項(xiàng)工作首次將自分類(lèi)的概念擴(kuò)展到兩種不同維度（有機(jī)籠狀和環(huán)狀化合物）的有機(jī)拓?fù)鋵W(xué)結(jié)構(gòu)，為自分類(lèi)設(shè)計(jì)擺脫金屬模板化的常規(guī)體系，從而實(shí)現(xiàn)純有機(jī)自分類(lèi)體系的構(gòu)建。為開(kāi)發(fā)物種多樣性和環(huán)境適應(yīng)性并存的復(fù)雜化學(xué)系統(tǒng)提供了新的設(shè)計(jì)思路。

本發(fā)明提出一種含氟嘧啶酮類(lèi)化合物的合成方法，屬于有機(jī)合成領(lǐng)域，該合成方法不使用金屬試劑和有機(jī)溶劑，環(huán)境友好，適合工業(yè)化生產(chǎn)。該合成方法包括如下步驟：向反應(yīng)瓶中分別加入嘧啶酮類(lèi)化合物和三氟甲基亞磺酸鈉，在過(guò)苯甲酸特丁酯(TBPB)和水作用下，于25℃?80℃溫度下反應(yīng)2?4小時(shí)；待反應(yīng)結(jié)束后，進(jìn)行柱色譜分離，得到含氟嘧啶酮類(lèi)化合物。本發(fā)明能夠應(yīng)用于三氟烷基取代的嘧啶酮類(lèi)化合物的合成過(guò)程中。

本發(fā)明提出一種含氟吡啶酮類(lèi)化合物的合成方法，屬于有機(jī)合成領(lǐng)域，該合成方法不使用金屬試劑和有機(jī)溶劑，環(huán)境友好，適合工業(yè)化生產(chǎn)。該合成方法包括如下步驟：向反應(yīng)瓶中分別加入吡啶酮類(lèi)化合物和三氟甲基亞磺酸鈉，在過(guò)苯甲酸特丁酯(TBPB)和水作用下，于25℃?80℃溫度下反應(yīng)2?4小時(shí)；待反應(yīng)結(jié)束后，進(jìn)行柱色譜分離，得到含氟吡啶酮類(lèi)化合物。本發(fā)明能夠應(yīng)用于三氟烷基取代的吡啶酮類(lèi)化合物的合成過(guò)程中。

本發(fā)明以四苯基卟啉金(III)為先導(dǎo)化合物，在卟啉環(huán)上引入不同較強(qiáng)極性基團(tuán)改善分子的對(duì)稱(chēng)性，且通過(guò)較強(qiáng)極性基團(tuán)的引入促進(jìn)這類(lèi)化合物在水中溶解能力，并強(qiáng)化多取代氯化四苯基卟啉金化合物對(duì)癌細(xì)胞的靶向作用。

本發(fā)明公開(kāi)了從蔥蓮中分離得到的具有抗腫瘤作用的化合物及其分離制備方法和應(yīng)用，具體公開(kāi)了來(lái)源于植物蔥蓮的生物堿類(lèi)化合物的活性及結(jié)構(gòu)，包括抗腫瘤活性良好的化合物 N-苯乙基文殊蘭定堿及蔥蓮堿 A 和蔥蓮 B 的分離純化制備方法和相關(guān)活性。研究證實(shí)其對(duì)白血病 HL-60、K562、肺癌 A-549、肝癌 HepG2 和結(jié)腸癌 HT-29 腫瘤細(xì)胞增殖有抑制活性，可以作為治療白血病、肺癌、肝癌、結(jié)腸癌等腫瘤疾病的藥物。

本發(fā)明屬于醫(yī)藥技術(shù)領(lǐng)域，公開(kāi)了從植物肉桂中分離提取的多種瑞諾烷二萜類(lèi)化合物的活性及結(jié)構(gòu)，提供了新瑞諾烷二萜化合物的分離制備方法。本發(fā)明揭示了該類(lèi)化合物具有免疫抑制活性、昆蟲(chóng)拒食活性和生長(zhǎng)抑制活性，其中具有免疫抑制活性的化合物表現(xiàn)為對(duì)ConA 誘導(dǎo)的 T 細(xì)胞增殖有顯著抑制作用，昆蟲(chóng)拒食活性和生長(zhǎng)抑制活性表現(xiàn)為對(duì)甜菜夜蛾幼蟲(chóng)有拒食活性、對(duì)棉鈴蟲(chóng)幼蟲(chóng)有拒食活性和對(duì)棉鈴蟲(chóng)幼蟲(chóng)有生長(zhǎng)抑制作用。這些化合物可用于制備免疫抑制、對(duì)昆蟲(chóng)有拒食活性和生長(zhǎng)抑制活性的藥物。

本發(fā)明公開(kāi)了一種具有抗腫瘤作用的化合物、其制備方法及應(yīng)用。所述化合物為 1-(2,4-二氯芐基)-1H 吲唑-3-碳酰肼和具有抗腫瘤作用的蒽環(huán)類(lèi)化合物通過(guò)酰腙鍵相連。其制備方法包括以下步驟：(1)將1-(2,4-二氯芐基)-1H 吲唑-3-碳酰肼、蒽環(huán)類(lèi)抗腫瘤化合物和催化劑共溶于有機(jī)溶劑中；(2)室溫下反應(yīng) 8 至 24 小時(shí)；(3)減壓濃縮至原體積的 1/5 至 1/20，采用重結(jié)晶法純化，干燥。本發(fā)明提供的化合物，經(jīng)細(xì)胞代謝成阿杜丁和蒽環(huán)類(lèi)抗腫瘤化合物，實(shí)現(xiàn)共同轉(zhuǎn)運(yùn)，IC50 值顯著低于游離的蒽