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基于有機籠狀與環(huán)狀化合物的自分類組分動態(tài)網絡

基于亞胺類動態(tài)共價反應以及課題組對于組分動態(tài)網絡方面的前期研究基礎，對有機籠狀與環(huán)狀化合物自分類組分動態(tài)網絡的設計和動態(tài)適應性進行了深入研究。該研究首先以兩種多胺（T、NON）和二醛（Py）構成的三元混合體系為原料，考察其自分類性能。理論上，各組分基元可以在體系中進行隨機的結合，產生由單一或混合組分基元所構成的多元復雜體系。因此，在最簡單三元組分基元體系中（Py、T、NON），可能產生三種平衡態(tài)：1）Py與T或NON選擇性結合，產生Py3T2和Py2(NON)2的同質自分類（homo-self-sorting）結構；2）Py與T和NON同時結合，產生一種特定的異質自分類（hetero-self-sorting）結構；3）Py與T，NON的反應不具備選擇性，進而產生具有統計學分布的超復雜混合狀態(tài)。而實驗結果表明，該混合體系首先產生一系列的復雜中間體，隨后這些中間體有序的轉化為熱力學穩(wěn)定狀態(tài)，生成有機籠狀化合物和大環(huán)的同質自分類產物，即平衡態(tài)1進一步將三元混合體系擴展到更為復雜的四元體系，構建出基于有機籠狀與環(huán)狀化合物的自分類組分動態(tài)網絡。通過對組分基元的合理設計和選擇，該網絡能夠實現對于環(huán)境變化由動力學控制的亞穩(wěn)態(tài)到熱力學穩(wěn)定態(tài)的動態(tài)自適應過程：通過核磁共振對于各個組分分布的實時監(jiān)控，該混合體系在有機籠狀化合物（動力學優(yōu)勢產物）的驅動下首先經歷具有失衡組分分布的亞穩(wěn)態(tài)；隨著時間的延長，亞穩(wěn)態(tài)產物的含量會逐漸減少，進而最終達到處于相反的失衡組分分布的熱力學穩(wěn)定狀態(tài)。這項工作首次將自分類的概念擴展到兩種不同維度（有機籠狀和環(huán)狀化合物）的有機拓撲學結構，為自分類設計擺脫金屬模板化的常規(guī)體系，從而實現純有機自分類體系的構建。為開發(fā)物種多樣性和環(huán)境適應性并存的復雜化學系統提供了新的設計思路。

中山大學 2021-04-13

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