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城市氣溶膠相態(tài)垂直分布的激光雷達遙感技術

大氣氣溶膠，即大氣中的懸浮顆粒物。通常所說的PM10（粒徑小于10微米，可吸入顆粒物）或者PM2.5（粒徑小于2.5微米，可入肺細粒子）是大氣氣溶膠的重要組成部分。從生成來源上看，大氣氣溶膠分為一次氣溶膠（Primary Aerosols）和二次氣溶膠（Secondary Aerosols）。一次氣溶膠指自然界或人類活動直接排放的氣溶膠粒子；二次氣溶膠指通過大氣中的物理、化學過程新生成的氣溶膠粒子。在大氣污染過程中，汽車尾氣以及人類其他燃燒過程中產生的氮氧化物、煤炭等含硫燃料燃燒產生的二氧化硫等氣體通過參與這些復雜的過程產生二次氣溶膠，即“氣-粒”轉化過程。二次氣溶膠是重度霾過程的氣溶膠污染物的重要來源。大氣氣溶膠以固態(tài)、半固態(tài)或者液態(tài)幾種形式的相態(tài)而存在，其相態(tài)與上述大氣中的化學過程有著緊密的聯(lián)系。氣溶膠粒子可以作為大氣化學反應的“容器”，在氣溶膠表面或內部進行與二次氣溶膠生成有關的化學反應。氣相分子在不同相態(tài)的顆粒物中的傳輸速率差別很大，固態(tài)氣溶膠幾乎只有表面能發(fā)生氣相化學反應，而液態(tài)氣溶膠在顆粒內部也能發(fā)生化學反應。因此化學反應加速與液態(tài)氣溶膠表面積和體積的增大會形成正反饋過程，在液態(tài)氣溶膠上發(fā)生的異相化學反應生成二次氣溶膠，對霧霾過程中顆粒物爆發(fā)性增長有重要的貢獻。因此，對城市氣溶膠在邊界層內以什么相態(tài)存在的空間分布的探測，是研究二次氣溶膠生成、演化和擴散所迫切需要的一項技術，對于理解霧霾形成的機理有著重要的意義。氣溶膠的相態(tài)與顆粒物的化學組分和環(huán)境的相對濕度有關。目前對于顆粒物相態(tài)的測量，通常僅限于地面采樣觀測，缺少垂直空間方向上顆粒物相態(tài)的探測手段。在顆粒物濃度相對較高的大氣邊界層內，垂直方向上相對濕度往往有很大的變化，氣溶膠的相態(tài)也一定存在很大差異。北京大學物理學院大氣與海洋科學系李成才副教授研究組與北京大學環(huán)境科學與工程學院朱彤教授研究組、吳志軍研究員研究組共同合作，提出了一種新的利用偏振激光雷達獲得氣溶膠粒子相態(tài)垂直廓線的方法。氣溶膠粒子對入射電磁波的散射過程，會造成散射光偏振特性的改變，如果利用線偏振光照射，散射光的偏振度相對于入射光會減小，這種改變稱為氣溶膠的退偏振能力。利用激光雷達觀測的大氣退偏振比可以對氣溶膠粒子進行分類，例如非球形的冰晶和沙塵具有較大的退偏振比，而近于球形的城市氣溶膠細粒子具有較小的退偏振比，區(qū)分沙塵與城市細粒子氣溶膠的觀測技術在國內外已經比較成熟，通常也是激光雷達業(yè)務觀測的一項主要內容。但是把類似的觀測進一步應用于區(qū)分城市氣溶膠細粒子的特性，國際上尚沒有相應的研究結果。通常來說，固態(tài)顆粒物形狀不規(guī)則，而液態(tài)顆粒物更趨近于球型，不同相態(tài)的粒子退偏振能力存在差異。結合激光雷達垂直觀測以及地面顆粒物相態(tài)儀的測量，研究組發(fā)現(xiàn)，激光雷達觀測的城市氣溶膠細粒子后向散射退偏振比與氣溶膠粒子的彈跳率（與相態(tài)相關）具有很好的關系，從而建立了利用氣溶膠粒子后向散射退偏振比反演氣溶膠相態(tài)的參數(shù)化方案，并在國際上首次實現(xiàn)了長時間實時連續(xù)的氣溶膠相態(tài)垂直廓線的探測。偏振激光雷達反演氣溶膠粒子相態(tài)概念圖該研究成果已在線發(fā)表在美國化學學會（ACS）主辦的環(huán)境與生態(tài)領域國際頂級期刊Environmental Science & Technology Letters（2018 IF=6.934）上。大氣與海洋科學系博士研究生檀望舒為論文第一作者，通訊作者為李成才副教授。北京大學為唯一通訊作者單位。論文評審人之一對論文成果基于高度評價：“......to my knowledge, it is the first time in field studies. Particle phase states have been a hot topic because they can potentially influence the rates of gas-particle partitioning and multiphase reactions. I think this is a timely paper on this topic. The use of lidar depolarization to detect the particle phase states is novel”。

北京大學 2021-04-11

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