Zn²⁺作為鋅離子混合電容器中典型的高活性金屬電荷載體，因其較大的水合離子半徑和高脫溶劑能壘，導致陰極/電解液界面動力學遲緩和電荷存儲容量不足。非金屬NH₄⁺電荷載體由于尺寸小、質量輕和氫鍵效應，能夠實現快速去溶劑化和空間電荷轉移，成為調制陰極/電解液界面電化學行為以實現高效儲能的更佳選擇，但其反應機制尚未揭示。

化學科學與工程學院劉明賢、甘禮華教授團隊長期致力于高效儲能材料研究，課題組近期提出了一種NH₄⁺誘導陽離子溶劑化策略, 重構陰極/電解液界面亥姆霍茲平面和優化空間電荷密度分布，克服了溶劑化Zn²⁺緩慢的界面電荷轉移，實現了快速和穩定的Zn²⁺/NH₄⁺共存儲，構建了高性能雙離子電容器。相關研究成果以“NH₄⁺-Modulated Cathodic Interfacial Spatial Charge Redistribution for High-Performance Dual-Ion Capacitors”為題發表于國際知名期刊《納微快報》（Nano-Micro Letters）。

理論計算和實驗表明，在Zn(OTF)₂–NH₄OTF混合電解液中，Zn²⁺展現出高反應活性，NH₄⁺具有低反應能壘，兩者協同實現快速和穩定的界面反應動力學。

分子動力學模擬證實，Zn²⁺和NH₄⁺分別形成Zn(H₂O)₆²⁺和NH₄(H₂O)₄⁺溶劑化結構，其中NH₄⁺具有更低脫溶劑化能壘，提供更高效的離子鍵合動力學。

界面電化學行為研究表明，Zn²⁺/NH₄⁺雙電荷載體重構了陰極/電解液界面亥姆霍茲層結構，其中高活性Zn²⁺離子占據內層，小尺寸/輕質NH₄(H₂O)₄⁺占據外層，有效壓縮了雙電層厚度，實現高密度空間電荷存儲。

電化學性能研究表明，鋅離子混合電容器在Zn(OTF)₂–NH₄OTF電解液中展示出高容量(240mAhg⁻¹@0.5Ag⁻¹)、高倍率性能(130mAhg⁻¹@50Ag⁻¹)和超長循環壽命(400,000次充放電后容量保持率為98.59%)以及優異柔性（0−180°內任意彎曲）。

異位光譜和理論計算表明，Zn²⁺/NH₄⁺實現了協同物理共吸附和多電子化學鍵合反應。該研究工作為陰極-電解液界面設計以構建先進鋅離子混合電容器提供了新的見解。

該研究工作得到了國家自然科學基金委、上海市科委和中國博士后科學基金會資助，化學科學與工程學院宋子洋博士后、甘禮華教授和劉明賢教授為論文共同通訊作者，博士生陳裕敏為論文第一作者。